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2017年6月13日

産総研、高効率GaAs太陽電池の低コスト製造技術を開発

 国立研究開発法人 産業技術総合研究所(産総研)太陽光発電研究センターは2017年6月13日、大陽日酸、国立東京農工大学と共同で、低コストでGaAs太陽電池を高いスループットで製造できるハイドライド気相成長(Hydride Vapor Phase Epitaxy:HVPE)装置を開発したことを発表した。
 GaAs太陽電池は太陽電池の中でも発電効率に優れていることから、多接合太陽電池のトップセルやミドルセルとしての利用が期待されているが、GaAs太陽電池の有機金属気相成長(MOVPE)装置を用いた従来の製造方法では高価な有機金属を用いるために製造コストが高く、製造コストを低減する技術が求められていた。
 今回、三者はMOVPE装置と比較して製造方法の大幅な低コスト化を実現できるHVPE法を用いた成膜技術に着目して、高速に成膜できる太陽電池製造用のHVPE装置の開発に取り組んだ。開発したHVPE装置の成膜を行う機構にはマルチチャンバー方式を採用し、更には製造できる太陽電池の大型化・大口径化に繋がるよう装置の構造を水平置き縦型とした。また、GaAs太陽電池を基板全面に均一性良く製造することができるなど面内均一性にも優れ、同装置を用いて試作したGaAs太陽電池はHVPE装置によるものとしては世界トップレベルの発電効率20.3%を実現した。この成果は、太陽電池製造用HVPE装置の製品化の後押しとなることが期待される。
 GaAs太陽電池の製造には主としてMOVPE製造装置が用いられているが、GaやInの原料として高価なトリメチルガリウム、トリメチルインジウムなどの有機金属を用いるために製造コストが高く、現在は主に集光型太陽電池や宇宙用などとして用いられている。一般用途としてのGaAs太陽電池の利用を進めるために、安価な純金属を原料として用いて成膜コストを低減でき、かつ成膜スピードもMOVPE装置の10倍以上を実現できるHVPE装置が注目されているが、成膜の高速性とナノメートルオーダーの制御性、均一性は一般的にトレードオフ関係にあり、太陽電池製造用のHVPE装置の商用機は開発されていない。また、米国再生可能エネルギー研究所(NREL)が太陽電池製造用途の縦型炉(図1)を試作しているが、縦型炉では商用機の実現に必要な成膜面積の大型化・大口径化が課題と言われている。
 産総研 太陽光発電研究センターは、平成27年度より超高効率・低コストV-V族化合物太陽電池モジュールの研究開発においてGaAs太陽電池の低コスト化を目指している。また、大陽日酸と東京農工大学はGaNバルク基板の製造用途として水平置き縦型HVPE装置の開発を進めてきた。そこで今回、三者は共同でGaAs太陽電池を製造するための商用機開発を目指した水平置き縦型HVPE装置の試作機の開発に取り組んだ。
 今回、太陽電池用のHVPE商用機の開発を行うにあたり、ガスの熱対流や温度の制御がしやすく、大型化・大口径化に有利である水平置き縦型炉を基本とした装置開発を進めた。開発したHVPE装置の反応炉はGa、Inの原料金属を入れたボートが設置されている原料部とGaAs基板が設置される基板部から構成された非真空かつシンプルな装置構成であり(図2)、MOVPE装置と比較して装置導入コストの低減が可能である。原料部、基板部は独立した電気炉ヒーターによってそれぞれ850 °Cと710 °Cに加熱されている。HVPE装置は塩化水素(HCl)ガスを用いるので、反応炉や原料ノズル、原料ボートは腐食耐性に優れた石英で作製した。
 今回のGaAs太陽電池はGaAsやInGaP層を含んだ多層構造で構成されている(図3)。これらの成膜に必要なGaClやInClは、ノズルから供給されるHClガスとボート内の原料金属が反応して生成される。外周ノズルからはAsH3、PH3、n型、p型を制御するためのドーピング原料のH2S、DMZnなどが供給される。これらの原料ガスは同じラインから供給されるH2キャリアによって混合、均一化されながらGaAs基板に輸送されて成膜される。HClガスと原料金属が効率よく反応できるように石英ボートを設計し、一般的なMOVPE装置では困難であった30μm/h以上の高速成長を実現できた。
 HVPE装置ではH2キャリアによって原料ガスが輸送されるために、H2キャリアと原料の混合ガスが基板部に到達するまでに1〜2分かかる。そのため、ガス種の切り替えだけでは、膜の種類を瞬時に切り替えることができず、多層構造を安定して高速成膜するには構造的な工夫が必要であった。今回、連続して瞬時に膜の種類を切り替えることができるように、GaAsを成膜するための成膜室A、InGaPを成膜するための成膜室B、AsH3、PH3雰囲気中で熱クリーニングを行うための待機室Cの3室マルチチャンバー方式を採用した。ガスの広がりなどによって各室間で原料ガスが相互に汚染しあって膜の品質が劣化することを防ぐため、原料ガスがノズルから基板に到達するまでに広がらないようにノズル形状を改良した。マルチチャンバー化によって、予め成膜用のガス種の異なる成膜室を用意し、成膜室を適切なタイミングで切り替えて(図4)、明確な界面を有する多層構造の成膜を実現した。
 今回開発したHVPE装置を用いて成膜したGaAs太陽電池の電流-電圧特性を調べたところ、短絡電流密度26.4 mA/cm2、開放電圧0.93 V、曲線因子83.0 %、発電効率20.3 %が得られた。この結果は、NRELで試作された縦型炉を用いて作製されたGaAs太陽電池とほぼ同等(効率20.6 %)のHVPEとして世界トップレベルの性能の太陽電池が、開発した水平置き縦型HVPE装置により実現できていることを示している。
 今回のHVPE装置開発では、基板の大型化・大口径化に資する高い均一性を維持することが重要である。一般的な縦型炉と比較して、水平置き縦型炉はガス流が反応炉の設計や原料ガスの比重によって大きく影響を受けるために原料ガスを均一に基板に供給することが難しい。均一性を高めるための技術として、原料ガスが均一に基板に供給されるように原料ノズルを改良し、基板回転機構を導入した。この装置を用いて2インチGaAs基板上に作製された5μm厚のGaAs薄膜の膜厚分布を調べたところ、従来技術では面内均一性は30.1 %であったが、装置改良によって均一性が2.5%に向上し、均一性の良いGaAs太陽電池を製造するのに十分な性能を実現した。この技術によって、産業用に使用されている4インチ以上への大口径化が可能となる。
 以上の技術は、高効率なGaAs太陽電池を高速成膜で均一性良く製造する水平置き縦型HVPE装置の商用機への展開が可能であり、GaAs太陽電池製造コストの大幅な低減が期待できる。
 今後は、GaAs太陽電池が一般用にも広く普及できるように、一層の低コスト化と高効率化の研究を進める。特に生産性向上のために、100μm/h以上に高速化させた成膜速度で産業用の4インチ以上に大口径基板上に均一性良く太陽電池を成膜する技術に展開させる。更には、産総研が保有しているスマートスタック技術による接合を利用して、HVPE装置によって製造された低コストGaAs太陽電池と安価なSi太陽電池を組み合わせた低コスト・高効率多接合太陽電池の実現を目指す。

URL=http://www.aist.go.jp/aist_j/press_release/pr2017/pr20170613/pr20170613.html


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今回開発したHVPE装置の反応炉(左)と反応炉内の成長メカニズム(右)

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図1 HVPE装置の種類  一般的な縦型炉(左)と開発した水平置き縦型炉(右)

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図2 開発したHVPE装置の反応炉(上)と反応炉内の概略図(下)


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図3 開発したHVPE装置を用いて作製されたGaAs太陽電池の構造図



 

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